Son premier album, L'Incroyable vérité (2001) sort sur le label Record Makers fondé, notamment, par le groupe versaillais Air. Pour assurer la promotion de l'album, Sébastien Tellier assure leur première partie durant leur tournée de 2001. Sur scène, il est accompagné par Pamelia Kurstin, célèbre virtuose du Thérémine.
Politics, son deuxième album, est publié en 2004. Tony Allen, l'ancien batteur de Fela Kuti, joue sur une grande partie des titres. Titre phare de l'album, La Ritournelle remporte un franc succès et apporte à Sébastien Tellier une relative notoriété.
Son morceau Fantino, issu de "L'incroyable vérité" est choisi pour faire partie de la bande-originale du film Lost in Translation (2003) de Sofia Coppola.
En 2004, Sébastien Tellier signe également la BO du film Narco.
En 2006, Sébastien Tellier s'isole pour enregistrer, en quelques jours, des reprises acoustiques de titres de ses deux premiers albums, ainsi qu'une reprise du titre du chanteur français Christophe, 'La Dolce Vita'. Il en résulte "Sessions", album plus mature et acclamé par la critique. L'album n'est distribué qu'en France mais est un succès. Plus tard, l'album sortira au Royaume-Uni chez Lucky Number. Doté de quelques morceaux supplémentaires issus de la BO de Narco, il sera renommé "Universe".
Il déclare que tout tournait autour de la politique, selon lui, au moment où il a composé l'album 'Politics' en 2004. L'album Sexuality (2008) marque un tournant. Il disait lors d'une interview "seul le cul m'intéresse", et son troisième album est donc conçu comme une sorte d'odyssée sexuelle. Tellier abandonne alors les sons acoustiques (à l'exception d'un morceau), et s'associe au producteur Guy-Manuel de Homem Christo, membre de Daft Punk. L'album, sorti en février, est un succès critique.
Suite au choix de France 3, Sébastien Tellier représentera la France au Concours Eurovision de la Chanson, avec la chanson "Divine", le 24 mai 2008 à Belgrade en Serbie. La chanson sera totalement en anglais, avec 13 mots de français : "Toi et moi c'est comme tu sais ; comment mon cœur a succombé". Auteurs : Sébastien Tellier et Amandine de la Richardière. Compositeur : Sébastien Tellier.
La chanson provoque une polémique en France, où le député UMP de l'Oise François-Michel Gonnot se dit « choqué » du choix d'une chanson anglaise pour représenter la France et évoque un « mauvais signe adressé à toute la communauté francophone » et a demandé au ministre de la culture d'intervenir auprès de France 3 et de l'Eurovision pour qu'une chanson interprétée en français représente la France à ce concours.